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簡易構筑Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3異質結增強光催化脫除NO性能及其轉化過程

霍旺晨; 曹通; 許偉娜; 郭梓陽; 劉曉英; 要紅昌; 張育新; 董帆 重慶大學材料科學與工程學院; 機械傳動國家重點實驗室; 重慶400044; 電子科技大學基礎與前沿科學研究所; 環境科學與技術研究中心; 四川成都611731; 重慶大學物理學院; 重慶400044; 重慶工商大學環境與資源學院; 教育部廢油回收技術與設備工程研究中心; 重慶400067; 鄭州大學化學與分子工程學院; 河南鄭州450001

關鍵詞:異質結 no脫除 光催化 原位紅外 反應過程 

摘要:電荷分離及轉移是影響光催化效率的重要因素之一.本文采用簡易的水熱焙燒法,設計并構筑了Bi2Mo3O12@Bi2O2CO3(BMO@BOC)異質結,促進了光生載流子的分離與遷移,并優化了異質結構中的BMO與BOC的組分比例,其中BMO@BOC-1樣品展現了最高的光催化脫除NO效率(~35%),且具有優異的循環穩定性.SEM與TEM結果表明,BMO@BOC-1樣品是由超薄納米片構成,可以提供豐富的反應活性位點,從而促進光催化反應的發生.HRTEM,XRD及Raman充分證明已成功合成不同組分比例的BMO@BOC異質結.同時, Raman與XPS結果表明, BMO@BOC異質結由Bi, O,C及Mo組成, XPS圖譜中擬合峰位置的偏移是由異質結組分不同所致.值得注意的是, UV-visDRS結果表明,BMO@BOC-4具有最好的光譜吸收性能,但它與BMO@BOC-2和BMO@BOC-1樣品的吸收帶邊相近,而PL結果則表明BMO@BOC-1具有更好的電荷分離性能,以及合適的組分比例,在一定程度上可以促進光吸收,并能最大限度的促進光生載流子的分離.BMO@BOC-1樣品的ESR測試結果說明,·OH與·O2-的含量隨著光照時間的延長而增加,證實了它們是光催化NO氧化的活性中間物種.另外,光催反應機制的研究在高效光催化劑的研發及其商業化應用中具有深遠意義.本文還利用原位紅外實時動態監測手段,采用"連續流測試法"與"間歇流測試法"直觀動態地研究了BMO@BOC異質結催化劑表面光催化NO脫除反應過程.結果表明,在開燈前的吸附階段于催化劑表面形成了NO-, NO2-以及NO2等中間產物,開燈后的氧化階段出現終產物(NO3-).進一步深入分析,中間產物NO-和NO2-在氧化階段會被氧化活性物種進一步氧化成NO3-,而中間產物NO2可能作為一種毒副產物影響NO的完全氧化.綜上所述,本文將為理解NO氧化過程提供直觀且動態的研究方法,對光催化技術的發展具有重要的指導意義.

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