SiBeta負載的VO_x催化劑在丙烷直接脫氫制丙烯中的活性位
關鍵詞：丙烷脫氫 丙烯 vox物種 sibeta載體 活性位
摘要：丙烯是一種非常重要的化工基礎原料,主要用來生產高價值的化學品,如丙烯腈,異丙醇和甘油等.丙烯的傳統來源主要是石油的催化裂化反應,以及石腦油和輕柴油的裂解過程.隨著石油資源的減少,丙烷直接脫氫制丙烯技術逐漸成為一條重要的丙烯生產渠道.V基催化劑在丙烷氧化脫氫反應中被廣泛研究,但被用于丙烷直接脫氫反應的報道還較少,且V基催化劑在丙烷直接脫氫制丙烯中的活性位目前還沒有統一定論,可能是由于V的活性物種與載體性質密切相關,因此研究V基催化劑在不同載體上的活性位具有重要意義.Beta沸石分子篩具有規則微孔結構,高的比表面積以及可調節的酸性,是一種理想的金屬催化劑載體.本文采用脫鋁后的Beta分子篩作為V催化劑載體,通過調節V的負載量探究丙烷直接脫氫活性和VO_x結構的關系,以及催化劑的酸性對性能的影響.活性測試結果顯示,V負載量分別為3wt%,7wt%和10wt%時(催化劑分別命名為3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta),三者的催化活性十分接近,此外,這些催化劑還具有較好的循環利用性,但碳沉積,丙烯選擇性以及失活率都是隨著V負載量的升高而增加.XRD和N2吸附結果揭示,VO_x在SiBeta上呈高度分散狀態,并且當V負載量從3wt%升至10wt%時,表面V密度發生明顯變化,VO_x物種在3VSiBeta中可基本實現孤立的單分散狀態.同時,DRUV-vis,H2-TPR以及Raman測試結果表明,VO_x物種的聚合程度隨V負載量的升高逐漸增加.NH~3-TPD結果表明,Beta載體在脫鋁后本身的酸性位完全消除,但是負載V后引入了新的酸性位,并且3VSiBeta,7VSiBeta和10VSiBeta三者的酸量基本相當.盡管XPS結果顯示,不同VSiBeta催化劑上的V價態分布有差異,但是相似的催化活性說明VSiBeta催化劑的活性位與形成的酸性位數目密切相關,而受V初始價態的影響不大.本文指出,酸性位可能是與V–O–Si鍵直接相關,V負載量從3wt%
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