原位組裝在碳紙上的有機金屬骨架材料衍生的NC/Co/CoP催化劑用于堿性環境水分解
關鍵詞：水分解 氫析出催化劑 電泳沉積 金屬有機骨架
摘要：隨著世界工業經濟的發展,作為不可再生能源的化石燃料消耗日趨增大并帶來嚴重的環境污染.氫能具有能量密度高、燃燒無污染等優點,被認為是替換傳統化石燃料的理想能源之一.通過電化學方法實現水裂解制氫是既滿足環境要求又符合氫氣生產需要的一種潛在有效方法,受到人們廣泛關注.基于鉑、釕等貴金屬的電催化劑在水裂解中具有很高的活性,然而其稀缺性和高成本是阻礙其大規模實際應用的重要因素.水裂解制氫包括二電子轉移的質子還原和四電子轉移的水氧化兩個過程.相對于質子還原,水氧化反應動力學過程緩慢,是決定水裂解速率的關鍵.通常,質子還原反應傾向于在酸性條件下進行,而水氧化反應在堿性環境下更有利,反應條件的差異阻礙了水裂解制氫的發展.因此,制備在堿性環境下具有高催化性能、高穩定性和低成本的催化劑是促進水裂解制氫能源技術進一步發展的關鍵.金屬有機骨架(MOF)衍生的復合催化劑具有良好的催化性能和廣闊的應用前景,在催化反應中得到越來越多的重視.傳統的催化劑組裝方式是通過全氟磺酸聚合物等輔助劑將催化劑組裝到工作電極上,這些輔助劑具有較強的酸性,而且會覆蓋催化劑表面的催化活性位點,降低催化劑比表面積,阻礙催化劑活性的進一步提升.本文通過電泳的方法,將ZIF-67負載到碳紙上,進一步通過碳化、部分磷化過程得到NC/Co/Co P/CP催化電極.研究發現,在堿性環境(1 mol/LKOH)下,催化電流達到10 m A/cm~2的析氫過電位只有208 m V,析氧反應的過電位為350 m V,在二電極體系中所需的電壓也只有1.72 V,催化活性明顯高于通過傳統方法組裝的電極.在長時間的電化學穩定性測試中,經過20h的電流測試和1000次的CV測試后,該電極的催化活性沒有明顯下降.我們報道了一種基于MOF材料的復合電極組裝新方法,為MOF材料在?
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